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物理化学学报

物理化学学报

2026年03期

《物理化学学报》由中国科学技术协会主管、中国化学会主办，综合因子为：1.119，被北大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。物理化学学报主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。

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亮点 | 肖特基/S型复合异质结用于高效 CO₂ 光还原

亮点 | 肖特基/S型复合异质结用于高效 CO₂ 光还原

大气二氧化碳（CO2）浓度的持续攀升是我们这个时代面临的重大挑战之一[1，2]。作为化石燃料消耗和工业活动排放的主要温室气体， CO2 导致了全球气候变化、海洋酸化和生态破坏[3，4]。应对这一危机不仅需要减排，还需将 CO2 作为碳资源进行价值转化。在各种碳调节策略中，人工光合作用—即利用阳光驱动 CO2 和 $_ ＼mathrm { H } _ { 2 } ＼mathrm { O }$ 转
亮点 | 金纳米粒子局域表面等离子体共振促进超快界面电荷转移以促进光催化产氢

亮点 | 金纳米粒子局域表面等离子体共振促进超快界面电荷转移以促进光催化产氢

在众多生产 H2 的方法中，光催化技术凭借其利用太阳能分解水产生氢气的能力，成为一种前景广阔且环境友好的技术[1]。然而，传统光催化剂常因光生载流子快速复合和活性位点不足而导致氢气生产效率低的问题[2]。为应对这些挑战，研究人员探索了多种优化光催化剂的策略，包括带隙工程[3，4]、纳米结构调控[5]和表面修饰助催化剂等方法[6]。值得注意的是，助催化剂修饰通过增加活性位点和改善光生载流子分离成为了
综述 | 碳点在先进电池电解质中的应用

综述 | 碳点在先进电池电解质中的应用

摘要：锂离子电池等二次电池顺应可再生能源发展需求，在储能与日常生活中应用日益广泛。当前，电池在追求高比能与高安全性过程中受限于电解质本体及界面反应，因而调控电解质与界面是突破瓶颈、发展下一代电池的关键。作为一种新兴的纳米材料，碳点(CDs)丰富的表面官能团和可掺杂位点使其能够通过表面化学设计同时调控本体离子动力学和界面稳定性，在应对电解质关键难题方面展现出巨大潜力。本文系统综述了功能化碳点在锂/钠/锌离子电池电解质中的前沿应用，介绍了碳点的结构特性、分类及合成方法，总结了其在液态电解质添加剂、固态电解质填料及固态复合电解质界面调控等方面的多重角色，并重点剖析了碳点在调控离子沉积、构筑功能化界面层及优化电解质微环境的作用机制。最后，展望了碳点在电解质工程中面临的挑战和未来的发展方向，为高比能、高安全电池体系的设计提供新思路与理论支撑。
综述 | 纳米材料相工程：从基础理论到应用前沿

综述 | 纳米材料相工程：从基础理论到应用前沿

摘要：纳米材料的“相”(即原子排列方式)是决定其物理化学性质及功能的核心因素之一。近年来，纳米材料相工程(phase engineringofnanomaterials,PEN)已经成为材料科学领域新兴的研究方向。通过精确调控原子排列方式，PEN不仅能够突破材料常规的热力学稳定相的限制，还能赋予新的非常规相材料独特的物理化学性质和功能，为开发新型功能纳米材料提供了全新策略。本文系统综述了利用PEN策略来制备新的非常规相贵金属和过渡金属二硫族化合物(TMDs)，总结了直接合成、诱导相变等关键制备方法，阐明了其相依赖的性质和催化性能，强调了相对其功能和应用的显著影响。同时，本文深入分析了当前研究中存在的挑战，提出了未来发展方向，包括合成机制的研究、非常规相材料的稳定性提升以及人工智能辅助设计等，以期为纳米材料相工程的基础研究与实际应用提供理论指导和技术参考。
论文 | [Cp^*Rh(bpy)H₂O]²⁺ 自组装 CdIn₂S₄

论文 | [Cp^*Rh(bpy)H₂O]²⁺ 自组装 CdIn₂S₄

摘要：将光催化辅因子再生与酶催化偶联有助于实现可持续的 CO₂ 增值利用，但该技术仍面临氢源有限、均相介体及光生空穴诱导酶失活等挑战。本研究表明，L-抗坏血酸(L-AA)的低氧化电位可增强质子供给并促进 [Cp^*Rh(bpy)H]⁺ 中间体形成。仅需 0.26mg 0 ≈0.12mmolL^-1, ） [Cp^*Rh(bpy)Cl]Cl 即可实现高效/选择性还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)再生，其效率是典型牺牲剂三乙醇胺(TEOA)的两倍以上。本研究开发了一种将 [Cp^*Rh(bpy)H₂O]²⁺ 静电自组装在 CdIn₂S₄ 微球光催化剂上的新策略。这种创新集成方式通过空间分区将游离介体和光生空穴与酶隔离，有效抑制了酶失活。最优集成光催化体系在 420nm 光照 40min 内实现 90% 的NADH再生效率，优于已报道的同类体系。与甲酸脱氢酶(FDH)偶联时，该集成体系甲酸生成速率达 443.5μmolg^-1h^-1 (明暗循环)和 h^-1 (持续光照)，分别是含游离介体体系的1.2倍和3.2倍。本研究为光驱动辅酶再生及酶催化 CO₂ 合成高附加值化学品提供了高效可持续的新策略。
论文 | S型异质结 In₂O₃/ZnIn₂S₄ 光催化5-羟甲基糠醛选择性氧化耦合产氢

论文 | S型异质结 In₂O₃/ZnIn₂S₄ 光催化5-羟甲基糠醛选择性氧化耦合产氢

摘要：发展可持续的光催化技术，以实现生物质向高附加值化学品和清洁燃料的高效转化，是应对全球能源与环境危机有效途径。本研究通过原位生长法构建了一种新型一维/二维(1D/2D)In₂O₃/ZnIn₂S₄ S型异质结光催化剂。该设计巧妙结合棒状 In₂O₃ 与片状 ZnIn₂S₄ ，促进定向电荷传输并提供高密度活性位点。因此，优化后的 In₂O₃/ZnIn₂S₄ 异质结在 420nm LED光照下对5-羟甲基糠醛(HMF转化率达 81.6% ，且对2,5-二甲酰基呋喃(DFF)和2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的选择性高达78.2% 。同时，该异质结表现出 257.69μmolg^-1h^-1 的产氢 (H₂) 速率。这些结果表明，S型异质结能有效实现空间电荷分离并提升光催化活性，为太阳能驱动的生物质增值与可持续产氢提供了可行策略。
论文 | 通过间接两电子还原的HOF/BiVO4(010)S型光催化剂增强 H₂O₂ 生产性能

论文 | 通过间接两电子还原的HOF/BiVO4(010)S型光催化剂增强 H₂O₂ 生产性能

摘要：太阳能驱动的氧还原制取 H2O2 为传统工业蒽醌法和直接 H2/O2 合成法提供了一种绿色、高效且环境友好的替代方案。本研究通过定向晶面工程，将氢键有机框架(HOF)选择性锚定在BiVO4的(010)晶面上，构建了以HOF为还原端、通过氧还原反应生成 H2O2 的S型异质结。该结构使 H2O2 产率显著提升至，较随机锚定的 HOF/BiVO4 体系提高约 37% 。原位开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示了原始 BiVO4 的(110)与(010)晶面间存在内建电场，且(010)晶面在光照下富集电子。对HOF定向锚定于 BiVO4 (010)晶面的材料研究表明，两组分间还建立了额外的内建电场。由此，我们提出了一种在异质结中具有双内建电场的新型 HOF/BiVO4 (010)光催化材料，这种结构显著促进了单晶 BiVO4 不同晶面与S型异质结界面的双向定向电荷转移。原位X射线光电子(XPS)进一步证实了S型异质结的电子转移机制。通过引入电子清除剂与空穴捕获剂，我们证实该异质结介导的光催化过程遵循两电子氧还原反应(ORR)路径。电子顺磁共振(EPR)光谱检测到超氧自由基 (?O2-) 的存在，表明ORR通过间接两电子转移机制进行。双内建电场、S型异质结结构与两电子ORR路径的协同效应共同促成了该体系优异的光催化性能。
论文 | 双层锰酸盐正极LaSr2Mn2O6.96在全固态氟离子电池中的结构与电化学行为

论文 | 双层锰酸盐正极LaSr2Mn2O6.96在全固态氟离子电池中的结构与电化学行为

摘要：本研究探讨了Ruddlesden-Popper型双层锰酸盐 LaSr₂Mn₂O_6.96 作为全固态氟离子电池(FIBs)插层型正极材料的潜力。通过非原位X射线衍射分析了 LaSr₂Mn₂O_6.96 在氟离子嵌入/脱嵌过程中的结构变化，发现F的嵌入会形成三种不同的四方相。为理解这些物相的复杂行为，采用X射线吸收光谱和磁学测量手段研究了Mn氧化态及配位环境的变化。在 20kN 的堆叠压力和1V至-1V电位区间的电化学循环中， LaSr₂Mn₂O_6.96 的比容量从初始的～30mAhg^-1 持续增加至200次循环后的～68mAhg^-1 ，库仑效率达～99% ，且未出现容量衰减迹象。这表明双层锰酸盐L: 1Sr₂Mn₂O_6.96 有望成为循环稳定的全固态FIBs正极材料，尤其是在施加堆叠压力的条件下。
论文 | WO₃@TP无机@有机S型光催化剂用于促进产 H₂O₂

论文 | WO₃@TP无机@有机S型光催化剂用于促进产 H₂O₂

摘要：利用氧气和水光催化生产过氧化氢 (H₂O₂) 是一种经济环保的工艺，但开发高性能光催化剂仍具挑战性。本研究通过室温下在 WO₃ 纳米纤维表面原位生长席夫碱聚合物三(4-氨基苯基)胺(TAPA)-对苯二甲醛(PDA)(标记为TP)，成功合成了 WO₃@ 聚合物S型光催化剂 WO₃@TP) 。所制备的 WO₃@TP S型异质结展现出快速的载流子分离能力和较短的光生载流子传输距离。最优的 WO₃@TP 复合材料(WT-10)实现了的 H₂O₂ 产率，分别是纯 WO₃ 和TP的137.3倍和4.6倍。通过原位辐照X射线光电子能谱(ISI-XPS)、理论计算和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)等先进表征手段的结合，验证了WO₃@TP: S型异质结内的电荷转移机制。电子顺磁共振(EPR)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)证实了反应体系中存在双通道路径(氧气还原反应(ORR)与水氧化反应(WOR))，从而促成高效 H₂O₂ 生产。该研究不仅深化了对S型异质结中超快电荷迁移行为的理解，还为应用于太阳能驱动H₂O₂ 生产的无机 @ 有机光催化剂提供了合理设计思路。
论文 | π-共轭扩展二萘并咔唑麟酸作为反式钙钛矿太阳能电池的空穴选择层

论文 | π-共轭扩展二萘并咔唑麟酸作为反式钙钛矿太阳能电池的空穴选择层

摘要：自组装单层(SAMs)是当前高效率反式钙钛矿太阳能电池(PSCs)中关键的空穴选择层材料(HSLs)。SAMs不仅决定了界面空穴的提取效率，还显著影响顶部钙钛矿层的薄膜质量，从而精细调控钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。本研究开发了一种新型SAM材料——(4-(8H-二萘并[2,3-c:2'，3'-g]咔唑-8-基)丁基)麟酸(4PADNC)，它含有二萘并咔唑(DNC)结构单元，可作为反式PSCs的高性能HSL。与常用的咔唑类SAM(如4PACZ)相比，4PADNC中的DNC单元展现出扩展的 π 共轭特征，能够产生更大的分子偶极矩，从而调节氧化铟锡(ITO)电极的功函数，实现与钙钛矿能级的精准匹配，并显著降低界面能量损失。此外，该分子的非平面结构有效地抑制了 π-π 堆积，促进在ITO基底上形成致密且均匀的选择层，进而诱导高质量钙钛矿薄膜的沉积。得益于上述优势，采用4PADNC作为HSL的PSCs器件实现了 24.32% 的功率转换效率，显著优于基于4PACZ的参比器件 (22.89%) 。此外，基于4PADNC的器件还表现出卓越的热稳定性和运行稳定性。
论文 | 用于可扩展和高分辨率隐形印刷的磷光碳纳米点油墨

论文 | 用于可扩展和高分辨率隐形印刷的磷光碳纳米点油墨

摘要：基于碳纳米点(CNDs)的磷光油墨为持久可视化和延时信息读取提供了一种环保且低成本的解决方案。然而，当前依赖基质的磷光碳纳米点存在加工性能差和基底兼容性有限的问题，阻碍了其在可扩展、高分辨率隐形印刷中的应用。本文报道了一种可实现高分辨率、环境稳定且隐形印刷的水溶性磷光CNDs油墨。通过印刷过程中的空间限域效应，稳定CNDs中的三重态激子，从而产生明亮且长寿命的磷光。该磷光CNDs油墨能以微米级分辨率 (2480×3508dpi ，约 100μm 特征尺寸)实现复杂文本图案的隐形高保真印刷，在五类纸质基底上支持最小5pt字号与0.05pt的细线宽度。印刷图案在约870万像素中显示出超过 98.7% 的准确度，展现出卓越的保真性。基于优异的隐形印刷特性，研究团队成功制作了采用磷光CNDs油墨的200页无字书。这项工作为磷光油墨印刷提供了可扩展、低成本且高分辨率的平台，标志着隐形印刷技术的重大突破。
论文 | 掺铬富锂锰基材料作为高性能全固态锂电池正极

论文 | 掺铬富锂锰基材料作为高性能全固态锂电池正极

摘要：具有富锂锰基材料(LRMs)的全固态锂离子电池(ASSLBs)因其高能量密度和安全性被视为下一代储能体系。然而，不可逆的氧释放导致的卤化物固态电解质(SEs)严重的界面降解问题亟待解决。本研究合成了兼具高容量与稳定性的铬掺杂LRMs材料。 Cr3+/Cr6+ 的可逆氧化还原反应提升了额外的容量，同时 Cr6+ 离子在八面体与四面体位点间的可逆迁移有效维持了材料结构稳定性。此外，强Cr-O键能稳定晶格氧，构建稳定的正极/电解质界面并缓解电压衰减。因此，采用LRMs- .Cr0.1 正极与卤化物电解质的ASSLBs在0.5C倍率下循环500圈，每圈容量衰减率仅为 0.065% 。值得注意的是，LRMs-Cr0.1//Li21Si5@Si/C 全电池在 0.3C 倍率下循环1000圈，容量保持率接近 100% ，对应的能量密度为413.11Whkg-1 。该研究为开发高能量密度的固态电池提供了指导。

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目录

亮点 | 肖特基/S型复合异质结用于高效 CO2 光还原

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亮点 | 金纳米粒子局域表面等离子体共振促进超快界面电荷转移以促进光催化产氢

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综述 | 碳点在先进电池电解质中的应用

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综述 | 纳米材料相工程：从基础理论到应用前沿

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论文 | [Cp*Rh(bpy)H2O]2+ 自组装 CdIn2S4

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论文 | S型异质结 In2O3/ZnIn2S4 光催化5-羟甲基糠醛选择性氧化耦合产氢

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论文 | 通过间接两电子还原的HOF/BiVO4(010)S型光催化剂增强 H2O2 生产性能

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论文 | 双层锰酸盐正极LaSr2Mn2O6.96在全固态氟离子电池中的结构与电化学行为

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论文 | WO3@TP无机@有机S型光催化剂用于促进产 H2O2

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论文 | π-共轭扩展二萘并咔唑麟酸作为反式钙钛矿太阳能电池的空穴选择层

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论文 | 用于可扩展和高分辨率隐形印刷的磷光碳纳米点油墨

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论文 | 掺铬富锂锰基材料作为高性能全固态锂电池正极

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